高承簡年輕時為忠武軍部將，後入神策軍。唐憲宗以高崇文征劉闢之功，拜高承簡為嘉王傅。裴度征蔡州吳元濟，奏高承簡以本官兼御史中丞，為其軍都押衙。平淮西之後，朝廷以郾城、上蔡、遂平、西平等縣為溵州，治所在郾城，高承簡為溵州刺史。開屯田，修堤防，靠近溵水二百里地不再有水災，全為良田。吳元濟修築武宮以誇耀武力，高承簡將其剷平，用家財安葬尸骨。修儒宮，備俎豆等禮器，按時行禮。田野有荊葵果實，百姓得以食用。將吏立石頌功。轉任邢州刺史，觀察使催促田賦很急，高承簡替數百下戶交納田租。轉任宋州刺史，汴州兵變，部將李㝏行帥事。李㝏派部將至宋州索要財物，高承簡將他囚禁。汴使前後來了幾個人，全被他抓起來，一天一起出斬于軍門之外。李㝏派軍攻打，宋州三城，南城已陷，高承簡保北兩城抗拒，一共十餘戰。徐州救兵至，李㝏為汴將李質擒獲，傳送京師，宋州圍兵逃走。長慶二年八月十九丁丑日（822年9月8日），朝廷以宋州刺史高承簡為檢校左散騎常侍、兗州刺史、兗海沂密等州節度觀察處置等使。轉任檢校工部尚書、義成軍節度、鄭滑潁等州觀察處置等使。長慶四年十二月初九癸未日（825年1月1日），加檢校尚書右僕射。入朝拜右金吾衛大將軍，充右街使。寶曆二年四月初五壬寅日（826年5月15日），以右金吾衛大將軍高承簡為邠寧慶等州節度觀察處置等使。吐蕃多在秋天犯西邊，高承簡請在寧州駐軍防備。得病，上書請求入覲。太和元年八月十二辛丑日（827年9月6日），走到永壽縣傳捨去世，贈司空，謚敬。